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自幼好学，有大志。后唐清泰初年，举进士不第，著《遣愁文》以自解，寓意倜傥，识者以为有公辅之量。逾年，登第。后晋天福中，华州帅刘遂凝辟为从事。开运初，迁右拾遗。后周广顺初，迁比部员外郎，领三司推官、知制诰。显德三年，迁左谏议大夫，擢弘文馆学士，判馆事。六年，使沧州更定百姓租赋。以材干闻于朝，擢刑部侍郎，判吏部铨。宋初，迁户部侍郎。宋太祖亲征李筠及李重进，判留司三司，出知许州。建隆三年，入为枢密直学士，权知贡举。乾德初，加兵部侍郎，以本官参知政事。五年，加吏部侍郎。开宝五年，兼淮南、湖南、岭南等道都提举三司水陆发运使事，又兼判门下侍郎，监修国史，监修《五代史》。六年，拜门下侍郎、平章事。太平兴国初，加左仆射、昭文馆大学士。随宋太宗平晋阳还京师，进位司空。六年，因服丹砂中毒而卒，年七十。赠太尉、中书令，谥文惠。居正好读书，为文敏赡，落笔不能自休，著有《文惠集》30卷(《通志·艺文略》八署作《薛居正集》30卷)，今已佚。《全宋文》卷11收其文3篇。事迹见《隆平集》卷四、《东都事略》卷31及《宋史》卷264本传。
开宝六年（973年），由薛居正监修，卢多逊、扈蒙等受命修《五代史》。《五代史》成，又名《梁庸晋汉周书》。后世为别于欧阳修《新五代史》，改作《旧五代史》。
