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从公元前5世纪60年代起,雅典逐渐将提洛同盟变为它控制和剥削盟国的工具,变成事实上的盟主。因而史书中亦常称提洛同盟为“雅典霸国”或“雅典帝国”。公元前454年同盟金库迁至雅典。公元前449年希波战争结束后，盟捐成为雅典强令缴纳并随意用于本国需要的贡款。雅典向盟国派出大批军事殖民者，严厉镇压宣布退盟的城邦，强令盟国的重要案件交雅典审理，规定盟国采用雅典的铸币，支持建立亲雅典的民主政体。在伯罗奔尼撒战争期间，雅典更要求盟国增派援军和任意增加盟捐。斯巴达则利用盟国的不满,支持它们反对雅典,脱离提洛同盟。公元前404年,战败的雅典根据与斯巴达签订的和约，被迫解散提洛同盟。
提洛同盟的建立及其性质的演变，对雅典和加盟各邦以及整个希腊世界的政治、经济发展都有重大影响。
